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Welche Arbeiten erworben werden, entschied das Ehepaar gemeinsam. Dabei verließen sich der Nussdorfer und die US-Amerikanerin ganz auf ihre Intuition und ihren Geschmack: „Wir kaufen nur, was uns gefällt. Das Entscheidende ist, dass uns ein Kunstwerk berührt. Wir lassen uns nicht von großen Namen oder aktuellen Trends auf dem Kunstmarkt leiten“, erklärten die Sammler. So ist eine Sammlung entstanden, die in ihrer Vielfalt ihresgleichen sucht. Sammelschwerpunkte sind Malerei, Arbeiten auf Papier und Fotografie – bevorzugt figürliche Darstellungen. Dabei stellen die oft großformatigen, bunten Werke zeitgenössischer Aboriginal Art eine besondere Nische dar. Bei ihren jährlichen Reisen nach Australien besuchten Alison und Peter W. Klein die dortigen Galerien und Kunstzentren, um ihre umfangreiche Sammlung indigener Kunst mit Dot-Paintings, Stelen und Objekten zu ergänzen.